随着便携式电子设备和电动汽车（EVs）的广泛应用，锂离子电池（LIBs）的需求呈指数级增加[[1], [2], [3]]。由于LIBs的典型运用寿命一般缺乏10年[1,4]，其市场规模的扩展引发了可持续性忧虑。估计到2030年，全球废旧LIBs的年产生量将到达约200万吨[5]。因而，开发高效收回技能关于应对电池废弃物激增和缓解潜在锂资源供给短缺（估计缺口达0.每年300万吨碳酸锂当量[6]。但是，火法冶金和湿法冶金等传统收回办法存在能耗高、需运用有毒试剂等问题，导致锂收回本钱居高不下[[7], [8], [9]]。随着便携式电子设备和电动汽车（EVs）的广泛应用，锂离子电池（LIBs）的需求呈指数级增加[[1], [2], [3]]。由于LIBs的典型运用寿命一般缺乏10年[1,4]，其市场规模的扩展引发了可持续性忧虑。估计到2030年，全球废旧LIBs的年产生量将到达约200万吨[5]。因而，开发高效收回技能关于应对电池废弃物激增和缓解潜在锂资源供给短缺（估计缺口达0.每年300万吨碳酸锂当量[6]。但是，火法冶金和湿法冶金等传统收回办法存在能耗高、需运用有毒试剂等问题，导致锂收回本钱居高不下[[7], [8], [9]]。
传统收回办法首先从电池放电开始，然后进行拆开和机械破坏以产生黑钴（BM）[10]。为了从BM中收回锂，由于阴极中安稳的锂形式[[11], [12], [13]]，需求大量的能量处理。湿法冶金包含酸浸，随后是溶剂萃取或沉积办法。火法冶金需求高温熔炼以生产炉渣，随后进行酸浸（图1a）[[14], [15], [16], [17], [18], [19]]。在这两种收回办法中，锂在酸处理后的最终阶段被收回，在此过程中或许会产生明显的锂损失[20,21]。此外，有价值的电池组件，如活性资料、Cu和Al箔，在机械、热或化学处理过程中分解[22]。直接收回办法经过再锂化和结构再生收回完整的阴极资料，由于减少了动力运用并保留了资料结构，因而引起了极大的关注[23,24]。但是，阴极的高加工本钱和杂质含量对其可扩展性构成了妨碍[25,26]。最近，新的办法如电化学收回和水浸办法已被报道[[27], [28], [29]]。Chen等人[27]报告了一种电化学锂收回办法，该办法在没有运用化学品的情况下从阴极提取锂。但是，该办法需求昂贵的膜并且耗时较长。Li等人[28]报告了一种准确别离办法，涉及
在这项研究中，咱们提出了一种预锂提取（PLE）工艺，经过利用充电LIBs中锂化石墨（LiC₆）的高能态，完成选择性锂收回（图1b）。为了安全地收回锂，充电LIBs在锂提取溶液（LeS）中进行拆开。在这个过程中，LiC₆自发转化为亚稳态的LiOH，并释放到LeS中，这种现象被称为化学去锂化。在PLE工艺中，经过优化LeS配方并经过增加抗溶剂，能够安全地收回锂。抗溶剂抑制了LiC₆的反响性，并经过降低LeS的极性促进了LiOH的沉积。经过诱导LiOH沉积，能够经过抑制LeS的pH值增加来恢复Cu和Al箔片（图1c）。PLE工艺能够在不破坏、加热或酸碱浸取的情况下完成选择性收回锂。当应用于一个用过的60 Ah Li-NCM电池时，93.1%的锂以Li₂CO₃的形式被收回，纯度为99.4%。此外，与传统办法比较，PLE办法减少了超越80%的能量消耗和温室气体（GHG）排放。最终，咱们经过在不同类型的LIBs和50 Ah LIB模块中的成功实施，证明了PLE工艺的通用性、可扩展性和商业可行性。咱们估计PLE工艺提供了一种实用的代替计划，能够代替当时的LIBs收回技能，并且有或许改动“