全球加速向电动汽车(EVs)和可再生能源存储系统转型的趋势，已扳机了锂离子电池(LIBs)生产与消费的空前激增。预计到2030年全球产能将超过3.3太瓦时，而随之增长的报废电池数量也带来了严峻的环境与资源挑战。预测表明，未来几十年内每年产生的废旧锂离子电池将达到数百万吨，这迫切要求建立可持续回收路径以缓解环境风险、回收关键材料并降低制造碳足迹[1][2][3]。尽管在高价值正极金属(如锂、钴、镍)回收方面取得显著进展，但占典型锂离子电池重量12%-21%的负极材料——石墨——却长期被忽视，经常被降级为废弃物或低价值副产品[4]。 石墨在工业回收中的价值低估主要源于其与钴、镍相比相对较低的市场价格。然而，原生石墨生产的环境负担表明，其真实成本远超普遍认知。天然石墨提取需要高能耗的浮选法和涉及危险化学酸的提纯工艺[5]，而人造石墨生产则需超过2800-3000°C的石墨化温度，这使其成为锂离子电池供应链中碳足迹最高的材料之一[6]。随着全球石墨需求预计到2030年将增长三倍，对供应安全与环境可持续性的担忧日益加剧。因此，建立高效且可扩展的石墨回收技术，对于稳定电池材料供应链并缓解原生生产的生态影响至关重要。 尽管石墨回收的理论依据极具说服力，但废石墨（SG）相关的技术障碍仍然十分严峻。在电池运行过程中，石墨会经历严重的化学与结构劣化，不断积累来自电解液分解、固体电解质界面相（SEI）演化、粘结剂残留物以及过渡金属溶解[7][8]产生的有机和无机污染物。金属杂质（例如铜、铁、镍、锰）会嵌入石墨孔隙中，而残留锂组分（氟化锂、碳酸锂、六氟磷酸锂）2衍生物会促进电解质分解并阻碍稳定SEI膜的形成。这些污染物在热处理过程中会带来安全风险，导致不可逆容量衰减并抑制长期循环性能[9][10]。与此同时，持续的电化学循环会引发颗粒破裂、增加内部孔隙率并破坏石墨晶格，进一步削弱结构完整性[11]。这种"杂质复杂性"与"结构劣化"的双重挑战，使得石墨负极若不经过系统再生处理，直接再利用将不可行。3, LiPF6 derivatives) promote electrolyte decomposition and hinder stable SEI formation. These contaminants impose safety risks during thermal treatment and result in irreversible capacity loss and suppressed long-term cyclability [9], [10]. In parallel, prolonged electrochemical cycling induces particle fracture, increases internal porosity, and disrupts the graphitic lattice, further diminishing structural integrity [11]. These dual challenges of “impurity complexity” and “structural degradation” render direct reuse of SG impractical without systematic regeneration. 近年来，物理法、化学法及混合策略已逐渐应用于从废旧负极中回收石墨[12]。%%传统火法冶金与湿法冶金工艺虽对正极材料有效，却会不可避免地破坏或严重氧化石墨，使其转化为低价值残渣[13][14][15]。因此，能保持石墨本征结构的直接物理剥离法日益受到关注。%%在这些方法中，超声辅助分离技术利用空化效应产生的微射流断裂粘结剂并削弱石墨-铜界面结合力[16]。先前研究已证实超声处理从铜箔剥离负极涂层的可行性[17]，但此类研究多局限于单一电池类型，缺乏系统的机理分析，且对再生后杂质演变规律与电化学性能的评估不足。此外，现有研究大多局限于小型实验室规模，未能证明其在不同电池化学体系中的普适兼容性或工业规模的实际适用性。Han等人提出了一种商业化可行的策略，通过超声辅助重力分离结合可控热处理与酸浸工艺，实现废旧锂离子电池中高纯度电池级石墨的再生[8]。然而，依赖极端石墨化条件（通常为1600-3000℃）的高温再生路线会带来巨大的能源与经济负担。现有超声剥离研究仍局限于实验室规模，普遍缺乏杂质演变分析、环境评估及工业可行性研究，这在可持续石墨回收领域形成了关键知识缺口。 本研究建立了一种超声辅助的废旧锂离子电池负极分离再生策略（Ultrasound-assisted separation and regeneration strategy），可实现石墨与铜箔的高效剥离。该工艺对不同类型负极的处理均能达到92.3%的最高回收率，并保持铜箔的完整性，经连续纯化与热处理后石墨纯度超过99.5%。再生石墨在0.1C倍率下可逆容量达~350 mAh/g，在1C倍率下保持~295 mAh/g的性能表现。
